李珊珊， 程念亮， 潘涛， 孟凡， 柴发合
（1．北京市环境保护科学研究院，国家城市环境污染控制工程技术研究中心，北京100037;
2．北京市环境保护监测中心，北京100048：
3．北京师范大学，水科学研究院，北京100875：
4．中同环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012）
摘要：采用模式(CAMx)模拟与气象、污染物观测资料相结合的方式，分析了2014年10月京津冀地区一次重污染过程中 PM2.5时空分布及来源及成因，结果表明：重污染过程中PM2.5具有较为明显的时空变化规律，污染物由南向北输送，京津冀约20xl0．km。国土面积达到重度污染水平；京津冀区域稳定气象条件是形成此次重污染的重要原因，重污染过程中气象条件均不利于污染物的扩散，表现为大气层结稳定、近地层逆温明显、风速小、湿度大；模拟结果显示重污染过程叶10月7-10日北京、天津、石家庄市PM2.5平均外来源输送率分别为57%.48%、27%，重污染日与非重污染日外来传输贡献比较发现，重污染日北京、天津、石家庄市外来传输贡献率比非重污染日分别上升了30%、24% .1101,;区域输送对于各地区PM2.5浓度有着十分重要的影响。
关键词：污染事件；成因；区域输送；PM2.5
近年来，我国中东部地区空气重污染现象频发，并呈现复合性、区域性、周期性特征，引起了政府和公众的广泛关注。研究表明，PM2.5是造成空气重污染的罪魁祸首；在分析重污染过程中PM2.5浓度水平、时空分布规律的基础上，明确各地区PM2.5来源及跨界输送率，是解决大气污染的有效途径。
随着计算机及综合空气质量模式迅猛发展，PM2.5跨界输送定量计算成为可能.Streets等用CMAQ模型模拟2008年奥运期间在稳定南风作用下河北省对北京PM2.5浓度的贡献可达50%～70%；Wang等用CAMx模型计算了重污染过程中外来源对上海市PM2.5浓度的贡献，结果接近50%；Wu等利用CAMx模型计算了珠江三角洲广州市春季PM2.5来源发现有31. %来自区域输送；赵秀娟等应用CMAQ模型解析了石家庄市霾污染来源，结果显示石家庄市PM2.5的来源为河北南部65.3%、山西13.8%、河北北部7.3%、山东1.6%、河南1.1%、京津0.9%；王自发等l9]用NAQPMS模型模拟研究了2013年1月我国中东部强霾污染过程，结果表明静稳天气下区域外PM2.5跨界输送对京津冀地区贡献为20%—35%；安俊岭等利用CAMx模型模拟计算了河北省对北京市PM。；跨界输送通量，结果为816—2 152 t/d;薛文博等用CAMx模型模拟计算的京津冀、长三角、珠三角城市群PM2.5年均浓度受外省市的贡献分别达到22%、37%、18%。这些研究多基于单个案例，对长时间、多省市PM2.5跨界输送研究较少。
京津冀地区位于我国环渤海心脏地带，是北方经济规模最大、最具活力的地区，越来越引起中国乃至整个世界的瞩目。本文利用污染物、气象监测数据与空气质量数值模型CAMx重点分析了2014年10月京津冀地区一次空气重污染过程中PM2.5时空分布及来源特征，以期为大气污染控制、决策及防治提供科学依据。
1 资料与模式设置
1.1观测资料
京津冀地区位于东经113027'—119050’，北纬36005'—42。40 7之间，地势西北高、东南低，总面积21.54km2，属温带大陆性季风气候，夏季高温多雨，冬季寒冷干燥。
京津冀地区PM2.5数据为中国环境监测总站发布的逐时浓度数据( http：//113.108.142.147：20035/emcpublish/)．北京市监测站点共计11个，天津市监测站点共计15个，河北省监测站点共计53个，站点位置及分类见图1。PM2.5浓度监测采用基于微量震荡天平法的Therm0 1405F系列仪器，24 h连续采样，设备定期检查并及时维护保养，操作流程严格按照《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ/T 193_2005)进行，每天24 h连续进行采样，设备由技术人员定期检查并及时维护保养，在1a的监测时间内有效数据捕获率超过95%，样本量充足。地面、探空气象资料来自于怀俄明大学工程学院气象数据发布平台( http:／／weather.uwyo．edu/upperair/sounding．html)，天气图为韩国天气实况资料和数值预报产品( http：//web.kma.go.kr/en g/w eather/im age s/analy sischart.j sp).
1.2模式设置
综合空气质量模式CAMx中心网格点坐标为350N、110。E，采用单层网格技术，水平分辨率为36 km，总网格数为200x160个，模拟区域覆盖整个东亚地区（包括了中国大陆、日本、韩国、朝鲜等国）；使用兰博托地图投影，标准纬线为240N和460N。在垂直方向上设置为20层粗网格，其中8层分布于l km以下，其中近地面层高度约35 m。模式第一次运行时模拟预测5d的初始场，模式的后续初始场采用前一时次的预测输出结果。
CAMx模式水平平流方案采用PPM数值计算方法，垂直对流计算采用隐式欧拉方案，运用K理论计算水平扩散，气相化学机理为SAPRC99机理，采用EBI计算方法，二次有机气溶胶(SOA)采用Pandis等产出率的估算方法。运用CAMx中的PSAT技术对PM2.5各项污染物进行源一受体关系分析，PSAT可以进行示踪的颗粒物成分包括：S02、S042-、N 0:3-、NH4+、SOA、Hg、EC、沙尘粒子和其它一次排放的粗细粒子等，PSAT示踪技术避免了源关闭法忽略非线性化学过程所造成的浓度偏差，已经在很多研究结果中得到应用。为建立污染源与环境受体间空间传输矩阵，依据省级行政区划将区域网格划分为17个分区，每一个分区代表一个省级单元，将国界外所有网格划分为1类，包括海洋及除海洋外其它区域；根据京津冀及周边省市级规划，对其进一步划分为北京、天津、河北11地级市、山东、河南、山西16个分区，共计17个分区，以此计算不同省市及区域外来源贡献。见图2。
采用ARW-WRF3.2模拟京津冀及周边地区气象场，WRF模式的中心点坐标设为35。N、110oE，水平网格距为36 km，与CAMx模式对应；垂直层次均为35层，外层嵌套为内层提供边界条件；使用气象前处理模块WRF2 CAMx将WRF的输出结果插值到CAMx模型区域和网格上并转为CAMx可识别接收的格式。运用陆地生态系统估算模型MEGAN处理天然源，人为源（含PM。．j、BC、OC）等排放数据则采用2010年清华大学MEIC排放清单，而S02、
NO.、PM2.5排放数据则为2010年污染源普查数据，NH3排放数据取自2010年日本国立环境研究所开发的亚洲地区REAS排放清单，整合、处理后的天然源、人为源排放清单共同输入到排放源处理模型SMOKE，形成系统的排放源文件。
1.3模式验证
为进一步验证CAMx模型的模拟效果，选取北京、天津、石家庄站点2014年1-12月PM2.5观测数据与CAMx输出结果进行比对，图3为预报值与观测值的时间序列，可以看出PM2..5的模拟值与观测值的时间序列变化较为一致，p( PM2.5)模拟值均在观测值的0.5—2倍的范围内，模拟结果略微低估，这可能与排放源的不确定性、模型在多相氧化过程和湿清除过程的不确定性有关。
在时间序列图分析的基础上，进一步统计了观测值与预测值的标准平均偏差（NMB）、标准平均误差（NME）、平均相对偏差（MFB）、平均相对误差（MFE）和相关系数R，结果见表1。经计算p( PM2.5)预测值与监测值的相关系数在0.69—0.74之间，NMB在-11%—-17%之间，NME在20%—270A之间，MFB在-21%—-17%之间，MFE在15%—27%之间。Lu等应用CMAQ对中国地区的模拟结果显示S02的NMB和NME分别为-51.85%—-．12.7%和68.1%～77.30A；李莉等用CMAQ模拟了长三角近地面二次污染物0。及PM2.5的浓度，验证结果显示0。及PMⅢ的预测结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52，模型对PM2.5小时平均浓度的估算偏低10%，标准偏差为46%；王茜等用CMAQ对上海市秋季典型PM2.5污染过程数值预报验证分析表明PM2.5的NMB在-45.9%—l0%之间，NME在20%—65.5%之间；本文验证结果与Boylan等设定的预测颗粒物结果较好的标准（MFB≤+60%和MFE≤75%）较一致，同时与EPA推荐的评价标准较一致，预测结果在误差在可接受范围内，保证了PM2.5污染特征与形成过程分析结果的可靠性。
2结果与讨论
2.1 重污染过程
根据环境保护部《环境空气质量指数(AQI)技术规定》( HJ 633-2012)分级方法，O<AQ/≤50空气质量为优，50<A Q/≤100为良，100<AQr≤150为轻度污染，150<A Q/≤200为中度污染，200<A Q/≤300为重度污染，300<AQ/≤500为严重污染。表2给出了京津冀各城市2014年10月6-12日逐日AQI变化，可以看出此次重污染过程为区域性重污染污染，各城市重污染日为3—5 d，污染最重发生在9日和10日，各城市重污染同步发生的节奏基本一致。
分析此次重污染过程最严重的9-10日京津冀区域地面和高空天气形势场发现，高空(500 hPa)形势为脊区转槽前，850 hPa多为暖脊控制，地面多处于弱气压梯度场，中低空风场以偏西南风为主，天气持续静稳；期间少云无明显降水，高空云量较少，这种不利于污染物扩散的高低空天气形势的配合抑制了污染物的快速消散，为大气污染的形成及维持提供了稳定的大气环境背景。见图4。
表3给出了2014年10月6-12日的重污染过程中北京、天津、石家庄实测PM2.5平均浓度及气象要素的时间变化，经计算重污染过程期间，北京、天津、石家庄PM2.5平均浓度分别为264、171、287 pLg/m3，平均风速分别为1.56、1.45、1.22 m/s，平均相对湿度分别为83.13% .86.83%、77.25%；24 h变温在0.67～0.83℃之间，正变温有利于维持边界层稳定的结构；地面气压变化较为平稳，24 h平均变压在-0.62—0.58 hPa之间；混合层高度较低，最低仅300—500 m，是正常状况下的10%~30%，污染物被压缩在近地面层，不易扩散。
垂直方向上，重污染过程中济南、北京等地在7-11日0～3 000 m左右的中低空存在不同程度的逆温且多数为两重逆温（见图5）；08:00与20:00相比1000—3 000 m脱地逆温现象更显著；经计算北京平均贴地逆温强度为2.14℃/(100 m)，济南平均贴地逆温强度为4.35℃1(100 m)。研究表明逆温引起的上暖下冷的温度层结不利于污染物的垂直扩散，从而使水汽，和污染物堆积，导致重污染的持续。
2.2 PM2.5空间分布
采用克里格（Kriging）插值法绘出京津冀地区PM2.5空间分布（图6），克里格插值法广泛应用于污染物空间分布研究及展示中。对于PM2.5年均浓度空间分布(图6(h))而言，较高浓度（PM2.5>100ug/m3）区域主要分布在太行山前的华北平原区，特别是保定、石家庄、邢台一线，而太行山、燕山等西部及北部山区PM2.5浓度明显低于平原区，这与其他模拟及卫星反演研究成果基本一致。2014年10月6-12日重污染过程中，6日20:00京津冀地区空气质量优良，区域PM2.5小时浓度在20ug/m3左右(图6(a))；7日京津冀在高压后部偏南气流作用下，高浓度大气污染物向北输送到北京，20：00重污染（PM2.5 >150ug/m3）区域主要集中在北京南部、天津西部、河北中南部(图6(b))；8—9日京津冀大气扩散条件持续转差，20:00PM2.5浓度较高且分布均匀，京津冀地区基本沦陷于重污染之下(图6(c)(d))；10日在较大偏南风作用下，污染物输受太行山前地区受地形影响汇聚作用明显，20：00重污染（PM2.5>150 ug/m3）区域主要集中在燕山山前，特别是北京西北部(图6(e))；11日20:00冷空气到达北京，北京PM2.5浓度从200 ug/m3急剧下降至10ug/m3，空气质量转好，而河北省东南部地区空气质量还处于中度污染水平(图6(f))；12日受冷高压东移南伸影响，污染物浓度自北向南浓度急剧降低，20:00区域PM2.5小时浓度在10ug/m3左右，京津冀地区大部分地区空气质量转好(图6(g))。
表4统计了此次重污染过程与全年京津冀不同PM2.5浓度区间对应国土面积，全年PM2.5平均浓度在150ug/m;3以上对应的国土面积为0，而在重污染过程中，重污染区域(PM2.5>150ug/m3)10月8-11日面积最大，京津冀约20xl04 km2国土面积达到重度污染水平，平均占到京津冀全部国土面积的93%。本研究插值后统计的面积不确定性主要来自：(1)“簸箕状”的特殊地形影响，山间河谷等地区风向转换快且风速偏大，PM2.5扩散速率较大，降低了周围PM2.5浓度；(2)在无风、高湿天气下，气体、液体多附着、溶解或混合于凝结核中，易发生二次化学反应，增加PM2.5浓度；(3)插值方法误差，站点较集中分布在城区，郊区点个数较少，插值受采样点范围、采样点密度等参数影响。
2.3来源模拟
图7为采用PAST源示踪技术计算的此次重污染过程中北京、天津、石家庄市PM2.5外来源输送率，外来源输送率随着污染程度的不同有着明显的时间变化；重污染开始前的10月6日和结束后的10月12日各城市外来源输送率均在200A以下，维持较低水平；随着污染的加重，外来源输送率整体呈上升的趋势；经计算重污染过程中10月7-10日北京、天津、石家庄市PM2.5平均外来源输送率分别为57%、48%、27%;可见重污染过程中区域输送对于PM2.5浓度起着十分重要的作用。模拟的重污染过程中PM2.5来源的时间变化与Wang等在上海、Wu等在珠三角、赵秀娟等在石家庄、Wang等在北京模拟结果基本一致。
为量化不同地区不同污染状况下PM2.5跨界输送贡献率，研究采用PAST技术计算北京、天津、石家庄市重污染日与非重污染日PM2.5的来源。由图8知整体而言外来传输中北京市主要受河北省影响，天津市主要受河北、山东影响，石家庄市主要受河北中南部、河南、山西影响。重污染日与非重污染日外来传输贡献比较发现，重污染日北京、天津、石家庄市外来传输贡献率比非重污染日分别上升了300h、24%，11%。模拟的不同城市的外来源输送率有所差异，一方面受山地形影响，河北中南部、河南等地的污染物越山较为困难，易在燕山、太行山前堆积，且区域产业结构、工业布局不同，污染物排放差异较大，在区域不同风场作用下，外来输送差异较为明显；另一方面模式的空间分辨率、排放源清单、模型参数在不同地区的适应性不同，也会导致模拟结果的差异。
表5为总结的文献中数值模型模拟的外来输送对不同地区贡献率的研究结果，本研究的模拟结果与文献研究结果存在差异的主要原因为：(1)缺乏不同地域、长时间序列PM2.5及其主要组分的跨区域输送规律研究；(2)模式的空间分辨率、模型参数的设置及计算方法的不同；(3)排放源清单的不确定性，本研究排放清单中不包含扬尘排放信息，而扬尘排放多为粒径较大的粗颗粒物，其跨界传输能力较弱，导致本研究区域传输贡献率偏高。
3结论
(1)重污染过程中PM2.5具有较为明显的时空变化规律，污染物由南向北输送，京津冀约20xl04 km2国土面积达到重度污染水平。
(2)京津冀区域稳定气象条件是形成此次重污染的重要原因，重污染过程中气象条件均不利于污染物的扩散，表现为大气层结稳定、近地层逆温明显、风速小、湿度大。
(3)模拟结果显示重污染过程中10月7-10日北京、天津、石家庄市PM2.5平均外来源输送率分别为57%、48%、27%，重污染日与非重污染日外来传输贡献比较发现，重污染日北京、天津、石家庄市外来传输贡献率比非重污染日分别上升了30%、24%、11%。区域输送对于各地区PM2.5浓度有着十分重要的影响。
