程念亮，张大伟，李云婷，陈添，邹本东，王欣，郇宁，陈晨，孙乃迪，孟凡
（1．北京市环境保护监测中心，北京100048;
2．北京师范大学水科学研究院，北京100875;
3．北京市环境保护局，北京100048；
4．中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012）
摘要：对2013年北京市58 d重污染日PM2.5浓度水平进行了分析，并用克里格插值法统汁了重污染期间不同风向PM2.5不同浓度区间的国土面积。结果显示2013年北京市重污染日主要集中在冬季，占到全年天数的15.9%，且重污染日PM2.5平均浓度为218ug／m3；重污染日PM2.5空问分布较为均匀且统计的平均浓度在150 ug/d以f：的国土面积约占总面积的82%;重污染期问重度污染（>150 ug/m3）以j：面积占比分别为南风(87%)、东B( 81%)、西风(70%)、北风(66%)；重污染日不同风向下p(NO。)、p(NH，)、p( S012-)之和约占p(PM2.5)的60‰65%)，且各组分浓度相差不大。
关键词：PM2.5；季节分布；空间分布；重污染；北京
近年来，我国中东部地区以PM2.5为首要污染物的空气重污染现象频发，严重影响人体健康和城市景观，PM2.5是指环境空气中空气动力学粒径≤2.5um的颗粒物，也称为细颗粒物。2013年新《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)将PM2.5纳入常规空气质量评价，标志着我国从污染物排放总量控制管理阶段向环境质量管理阶段转变。实施新标准、开展污
物监测和分析分布特征及变化规律是解决大气环境问题的第一步。
北京市是我国的首都，三面环山，地形呈典型的“簸箕状”特征，大气扩散条件较差。随着城市的发展，大气污染呈严峻态势。改善空气质量首先要认清影响空气质量的主要因素，研究表明m大气中PM2.5浓度大小主要取决于污染源排放和气象条件，在污染源排放量相对稳定的情况下，空气质量主要受气象条件的影响和支配。由于重污染天气中污染物主要集中在边界层内，除了受大尺度环流背景场影响外，低空的风、温、压、湿等气象因素最为重要；在众多气象条件中，低空风向是影响空气质量的关键因子。当重污染发生时风向的微妙变化直接影响着高污染浓度的范围及变化趋势。
Davis等指出短时间内大尺度环流形势和局地气象条件对重污染过程起着决定作用；吴兑等州发现近年来珠江三角洲地区的气溶胶污染日趋严重，受长期风场影响及源排放影响重污染区位于珠江口以西的珠江三角洲西侧；李琼等在珠江三角州地区研究发现前期高压脊带来的稳定层结和静小风条件使得大气污染物逐日累积，难以扩散；周敏等研究2013年1月中国中东部大气重污染期间上海颗粒物的污染特征发现除不利气象条件外，N03一和S042-的生成效率较高，二次转化对灰霾持续起到促进作用；任阵海等指出弱冷空气弱高压及小尺度系统对风向风速的改变，对流扩散的触发，南北空气质量的差异，阈值浓度起着非常重要的作用。王喜全等研究发现北京西南部地区经常出现的小尺度辐合型流场，是形成北京地区“南北两重天”现象的重要原因。王跃等研究北京冬季PM2.5重污染发现局地西南风和东南风输送与北部山区偏北风在山前的汇聚，配合边界层低层顺时针方向的风切变，易发生大气中细颗粒物的爆发性增长。王跃思等指出单一站点颗粒物短时间迅速增长可能与排放源有关，但区域多站点共同表现为此种形式，则与气象过程特别是风场密不可分。
目前国内外关于北京市重污染PM2.5多点位、长时间序列的研究较为缺乏，本文利用2013年一个完整年北京市35站点监测的PM2.5浓度数据及观象台气象观测数据，从年均及重污染日PM2.5浓度基本水平、时间分布、空间分布等多个侧面展开分析研究，并重点探讨PM2.5与风向的关系，以期为管理部门提供准确、及时、全面的信息，积极应对大气重污染。
1实验方法
1.1 区域概况
北京位于东经115.70E—117.40E，北纬39.40N—41.6。N，地处华北平原西北端，临近半沙漠化地带边缘，地形为簸箕型，三面环山，平均海拔43.5 m，山地一般海拔1 000～1 500 m，地形较不利于污染物扩散。国土面积16 410.54 km2，62%为山区，平原面积仅6 000多km2；森林资源总量偏低，平原区森林覆盖率低(14.85%)，远低于全市覆盖率(37.6%)，大气自净功能较弱。位于北纬400地区，属温带大陆性季风气候，四季分明，夏季高温多雨，冬季寒冷干燥，近10年年降水量平均不足450 mm，又易受沙尘影响，年均降水的80%集中在夏季6、7、8三个月。
1.2数据来源
1984年北京市建立了我国第一套环境空气质量自动监测系统，随着城市规模发展以及城市空间布局的变化，站点不断增加；截至目前，北京市的空气质量地面自动监测网络由35个站点（见图1）组成，包括1个城市清洁对照点，23个城市环境评价点，6个区域背景传输点，5个交通污染监控点；35个站点分布在城六区（东城、西城、朝阳、海淀、丰台、石景山）；西北部（昌平、延庆）；东北部（怀柔、密云、平谷、顺义）；东南部（通州、大兴、亦庄）；西南部（房山、门头沟），覆盖所有区县，包括区域背景、郊区、城镇、交通干道、居住区等不同的环境类型，所有站点全部经过GPS定位。35个空气质量自动监测子站PM2.5质量浓度的监测均采用微量振荡天平( TEOM)方法的Therm0 1405F系列仪器，操作流程严格按照《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ/T l93-2005)[19]进行，每天24 h连续进行采样，设备由技术人员定期检查及维护保养，有效数据捕获率超过95%。气象资料为北京市观象台地面观测数据( http：//cdc.cma.gov．cn/)，仪器为荷兰WAISALA公司的WXT520气象观测仪。
1.3研究方法
将PM2.5浓度与观象台风向小时数据一一对应，设定静风（无明显风向）、北向风（西北、北西北、北、北东北、东北）、南向风（西南、南西南、南、南东南、东南）、东向风（东南、东南东、东、东北东、东北）、西向风（西南、西西南、西、西西北、西北），设为4个象限，同一象限下，风向角度持续2个时次以上，单小时风向跨越2个象限将予以剔除，由于缺乏其它站点气象观测数据，以观象台风向代表全市整体风向，默认为全市多数情况为受到系统风场的影响。风速则按照气象的定义，划分为静风(0—0.2 m/s)、1级风(0.3—1.5 m/s)、2级风( 1.6～3.3 m/s)、3级风(3.4—5.4 m/s)，由于4级风（5.5—7.9 m/s）对污染物的清除效应已经非常明显，且在北京地区发生频率已经较低，4级以上风速统一划归为一类，合计分为5种风速类别。研究表明静风风频较低，本文重点针对重污染日35站点不同风向下PM2.5浓度，用克里格插值方法将北京市最优化分为4 537个网格（约1.9 km -个网格），统计不同风向不同浓度段的所占的网格数即可计算出其对应的国土面积，以此分析不同风向对PM2.5浓度空间分布影响，克里格插值法较为灵活，是对有限区域变量无偏最优估计的一种方法。
2结果分析
2.1 重污染现状
根据环境保护部《环境空气质量指数(AQI)技术规定》( HJ 633-2012)分级方法，200<A Q/≤300即150ug/m3<PM2.5日均值≤250 p4g/m3为重度污染，300<A Q/≤500即250 ug/m3<PM2.5日均值≤600ug/m3为严重污染。依据国家标准，结合2013年北京市逐日AQI变化情况，计算了北京市重污染日天数的逐月分布，见图2。2013年全市PM2.5年均浓度为89.5 ug/m3，超过年均35 y,g/m3国家标准的1.56倍。2013年重度污染日累计有58 d，占到全年天数的15.9%。重污染日细颗粒物24 h平均浓度为218ug/m3；1月份重污染日最多，其次是2和3月份，8月份没有重污染日。整体来说重污染日冬季最多，其次是春秋季，夏季最少；夏季比冬季次数明显偏少是因为夏季大气垂直运动活跃，气旋活动频繁，降水较多，污染物扩散条件较好；而冬季为采暖季，燃煤量增加，逆温较强，污染物容易积累易形成重污染。1-2月、12月重污染日PM2.5平均浓度与该月月均浓度相比，差别最大，在110ug/m3以上，7月重污染日PM2.5平均浓度高出该月月均浓度幅度最小，为93.7ug/m3。
2.2地面气象要素统计特征
监测数据显示静风、北风、东风、南风、西风的分布频率分别为2.6%、28.7%、23.3%、31.6%、13.8%，频率从高到低的排序为南风、北风、东风、西风，静风频率明显占比较低；重污染日静风、北风、东风、南风、西风的分布频率分别为2.9%、21.5%、24.4%、40.9%、10.3%，与全年相比，静风、东风频率略有增加，南风频率明显增大，增大9.3%，北风、西风风频减小。本文重点研究北风、东风、南风、西风对PM2.5浓度影响。图3为2013年全年及58 d重污染日北京市观象台地面观测的风向玫瑰图及不同风向下PM2.5浓度分布。由图3可知，与全年相比重污染日偏东风( NE-E-SE)、西南方向(SW)风频明显增加，同时风速有所减小，风速降低约24%。不同风向下年均PM2.5浓度在18.35—111.3 ug/m3之间，不同风向下重污染日PM2.5平均浓度在162.86—220.77ug/m3之间，与年均浓度分布相比，重污染日各个方向PM2.5浓度大幅增加，且各个方向PM2.5浓度分布较为均匀，北风控制下浓度达到162.81ug/m3，是年均北风下均值18.35ug/m3的8.87倍，其它各方向约为相同方向年均浓度的2倍。
从全年的情况看，静风、1级风、2级风、3级风、4级以上风5种风速条件下PM2.5的平均浓度分别为105.4、109.5、86.4、46.1、33.3ug/m3，具有随着风力增大，PM2.5浓度水平呈明显递降特征。静风和1级风的弱风速条件下，PM2.5浓度水平超过100ug/m3，2级风条件下PM2.5扩散能力有所增强，但仍维持在80ug/m3以上的高浓度水平，3、4级风速条件下PM2.5扩散能力大大增强，浓度大幅度下降，分别达到45和35 LLg/m3上下水平。弱风速和较大风速条件下PM2.5浓度水平差异显著。静风、1级风、2级风、3级风、4级以上风5种风速条件下PM2.5的平均浓度分别为212.8、211.6、209.5、148.4、118.1ug/m3，对于重污染日PM2.5小时浓度而言，由于重污染日平均风速为1.69 m/s，大多时候风速起着加重污染的作用，重污染日持续的静小风易造成污染物高浓度，从而为重污染的维持提供了有利条件。
表1给出了2013年全年及58 d重污染日地面气象要素统计，由表1可知2013年全年北京市观象台总降雨量为574.3 mm，是重污染日总降水量(35.7 mm)的16倍；重污染日平均相对湿度68.60%，比全年平均相对湿度54.7%高约26.04%；重污染日平均风速1.69 m/s，比年均风速(2.10 m/s)明显减小；全年能见度约12 km，远高于重污染日平均能见度(3.5 km)。对比表格中各项物理量的统计值可以看出，重污染日与年均值差异最大的为总降雨量，其次是能见度、相对湿度及风速。
分风向来看，重污染日东风风速(1.63 m/s)最小，湿度( 90.070A)最大，累计降雨量最大(26.5 mm)，可能与渤海湾湿润气团及污染回流有关；其它各方向物理量差异较小；PM2.5浓度按升序排列依次为：北风<西风<东风<南风。静小风是造成污染物高浓度的重要条
件；较大相对湿度容易造成PM2.5在近地面层吸湿性增长及累积；低气压且变化平缓，有利于污染物汇集；降水少，湿沉降作用较弱；高湿天气并伴有低压控制，垂直对流、水平扩散条件较弱，是造成近地层浓度较高的主要原因。
从PM2.5与气象要素的相关性上看，PM2.5浓度与气温、风速呈负相关，与相对湿度呈正相关，而地面气压与PM2.5相关性很弱，正负相关性主要取决于气压中心的位置（见表2）；不同风向下，相对湿度越大，正相关性越低，风速越大，负相关性越好。研究表明，重污染发生时，风速较小，相对湿度加大，PM2.5逐渐积累；冷空气过境时，出现正变压、负变温，边界层跃升，北风较大，大气水平及垂直扩散能力增强，使PM2.5迅速下降。
2.3风向对PM2.5浓度影响
分析方向对不同站点PM2.5浓度影响时，补充了部分环保局区县监测站点。整体来看不同风向条件下各点位的浓度有所波动范围，浓度由小至大顺序基本为北风<西风<东风<南风<静风，不同站点浓度顺序有些差异，见图4。
进一步采用Kriging（克里格）插值法对北京市2013年重污染日不同风向、不同站点PM2.5浓度插值，见图5。由图5可知重污染日北京市城六区以南地区PM2.5空间分布相对均匀，北部地区呈现出浓度梯度特征。西北的延庆、怀柔、昌平定陵以南地区，浓度均在120ug/m:3左右，中心城区浓度水平在180 ug/m3左右，而南部的丰台、房山、大兴、亦庄、通州等区县浓度升高到190 ug/m3以上，南部及城六区存在明显的高污染区。
总体来说，北京重点污染源主要集中在城市的东部、南部等地区，上风向空气比较清洁，清洁的北风稀释了污染物的浓度，城区及北部地区空气质量较好。当北京盛行偏南风时，局地和周边输送的污染物（邯郸、石家庄、保定一线）抵达城市上空，受地形与风向的影响，污染物会受到燕山、太行山的阻挡，无法扩散，滞留在城区的上空，使PM2.5浓度与北风相比空间分布上明显提高；PM2.5浓度在偏东风时较高，原因为西南风引起的周边高浓度污染物传输到北京上空后，北面山脉阻挡，使得气团在城市上空移速减慢，一段时间后风向突然间转为东北风，污染物回流，加之湿度加大，细粒子稀释性增长及局地和周边输送的污染物（唐山一廊坊一线），加重了空气污染；当北京盛行偏西风时，垂直扩散条件较好，全市整体浓度较低，仅次于北风作用下的浓度。
表3为不同风向下PM2.5不同浓度段的国土面积占比，可以看出重污染发生时与全年相比中度污染(PM2.5>115ug/m3)以上对应的国土面积占比显著增加，空气质量为良（35 ug/m'3<PM2.5≤75ug/m3）对应的国土面积占比显著减小。经计算重污染日PM2.,5平均浓度在75~115 ug/m3所占的国土面积比例比全年PM2.5平均浓度在75—115ug/m3国土面积比例减少约49%，PM2.5平均浓度在115~150ug/m3所占的国土面积比例比全年增加了约16%，PM2.5平均浓度在150 ug/m3以上的国土面积比年均浓度对应的国土面积增加了约82%(全年PM2.5平均浓度在150ug/m3以上对应的国土面积为0)。重污染日北风时对应的国土面积占比（PM2.5>150ug/m'3）最小，南风占比最大，国土面积( PM2.5 >150ug/m3)占比按升序排列依次为：北风<西风<东风<南风，重度污染以上面积占比分别为南风(87%)、东风(81%)、西风(70%)、北风(66%)。
由重污染日PM2.5浓度插值过程可知，中心城区由于监测点较多，插值误差较小，而监测点较少的门头沟、怀柔等周边地区，一方面周边污染差异及气象条件变化较大，另一方面数据离散程度较高，导致预测标准误较大。在房山区西南边缘处、门头沟百花山等地PM2.5浓度插值误差达到40ug/m3。本文插值后统计的面积不确定性主要来自：(1)“簸箕状”的特殊地形影响，山间河谷等地区风向转换快且风速偏大，PM2.5扩散速率较大，降低了周围PM2.5浓度；(2)在无风、高湿天气下，气体、液体多附着、溶解或混合于凝结核中，易发生二次化学反应，增加PM2.5浓度；(3)插值方法误差，由于35站点较集中分布在城六区，郊区点个数较少，插值受采样点范围、采样点密度等参数影响；(4)单点风速风向也很难代表全市的不同地区的风速风向，气象数据的不确定性直接影响着插值结果。
2.4风向对PM2.5组分影响
为进一步分析重污染过程污染的特点和离子组成变化，表4统计了年均及重污染日PM2.5中水溶性无机离子（N03、NH4+、S 042-、Cl-、K+、Ca2+、Na+、Mg2+）及
OM、EC的平均浓度，比较和分析不同风向下组分的差异，能更好了解污染形成的化学过重污染日中无机组分p（N03一）、p(NH4+)、p（S042-）值较高，p（Cl-）、p(K+)、p(Ca2+)值较低，各离子组分按质量浓度大小排序均为：p（S042-）>p（N03一）>p( NH。+) >p（C1一）印(K+)>p(Na+)>p(Ca2+)印(Mg“)。年均p（NO。一）、p( NH。+)、p（S042 -）分另0占p(PM：5)的15.56%、32.71%、12.48%，重污染日J9（NO。一）、』9（NH4+）、p（S 042-）分别占p( PM2.5)的17.35%、32.78%、13.51(V0，各组分比值大小与Zhang等、Duan等在北京的研究结果一致，远高于上海、西安、青岛研究结果；重污染日不同风向类别下p（N03一）、p(NH。+)p（S042-）之和约占p(PM2.5)的60%—65%，且JD（NO。一）、p(NH。+)、p（S042-）浓度均呈现出静风>南风>东风>西风>北风的规律。OM、EC也是大气中PM2.5的重要组分，重污染日不同风向下p(OM) p(EC)与年均值相比，明显增大，p(OM) p(EC)之和约占p( PM2.5)的29%—32%。研究‘361认为，p(OM)约为p(OC)的1.4倍，且p(OC)/p(EC》2时指示大气中有SOC生成，经计算表明不同风向下重污染过程中p(OC)/p(EC)值在7.8—8.7之间，说明重污染日有较强的二次转化过程，而在此期间气温相对较高、RH较大、大气氧化性相对较强、大气较为静稳，为OC二次转化过程提供了有利条件。
不同风向下各组分浓度相差不大，说明污染状况下污染的形成来源比较稳定，重污染日的形成更多表现为污染物“量”积累。由于污染排放量大，远超本身所具有的环境容量，静风、小风又使得污染物难以扩散，大气中化学反应较为强烈，PM2.5组分持续的积累并保持稳定。
3结论
(1)2013年北京市重污染日共58 d主要集中在冬季，重污染日PM2.5平均浓度为218 ug/m3，重污染日PM2.5平均浓度在150ug/m3以上的所占的国土面积比例约为82%。
(2)重污染日国土面积（PM：->150ug/m3）按升序排列依次为：北风<西风<东风<南风，重度污染以上面积占比分别为南风(87%)、东风(81%)、西风(70%)、北风(66%)；
(3)重污染日不同风向下p（N03-）、p( NH4+)、p（S 042-）之和约占p( PM2.5)的60%～65%，且各组分浓度相差不大。
