刍析脉冲激光烧蚀金属的动力学

　　

脉冲激光烧蚀金属的动力学研究进展

　引言
　　激光自发明以来的半个世纪左右时间里，在功率、能量、脉宽等参数品质上都有快速提高，现在已经开发出品种繁复的各类型激光器广泛用于科学研究、工业加工、医学治疗等领域。在工业上，激光对金属的加工、改性、表面处理、镀膜等运用十分广泛，然而激光对金属作用是非常复杂的一个过程，激光对材料表面的作用效果和激光的脉冲时间尺度、功率密度、频率和材料特性以及环境因素等有密切关系。如果激光功率密度较低（<10MW/cm2），脉冲激光能量不足以引起金属材料表面液化和汽化等相变，那么就只能在材料表面引起温度变化和力学性质变化。当激光功率密度较高（≥10MW/cm2），受照金属表面温度升高超过汽化温度时，金属表面发生汽化现象，并有物质喷溅而出，喷溅之后靶面和喷射物质继续吸收激光能量，导致喷溅物质进一步发生电离，最后形成等离子体，如果激光功率密度进一步提高，激光可直接在金属表面激发等离子体，这种高能激光辐照金属表面产生的质量迁移现象称之为激光烧蚀。在烧蚀过程中涉及到温度场的变化、金属的力学性质的变化以及喷溅蒸汽、等离子体、冲击波等动力学过程相互耦合，比简单的激光热效应更为复杂，吸引不少学者对这类问题深入研究。 论文网 http://www.zgazxxw.com

　　１　激光烧蚀金属的实验研究
　　1966年，W. Walter[1]，E. Bernal[2]，Yu. Afanasyev[3]等人同时发表一系列激光和金属相互的作用的论文，分别阐述了高能激光和金属相互作用时原子蒸汽喷发、离子发射等气体动力学现象，使得人们对激光烧蚀的动力学问题研究开始成为热点。到上世纪90年代以来，随着短脉冲（微秒、纳秒量级）高能激光和超短脉冲（飞秒、皮秒量级）高能激光技术以及诊断技术逐渐成熟，短脉冲、超短超强激光与物质的相互作用研究成为可能。短脉冲激光在烧蚀金属靶面时，由于加热时间较长，激光能量主要被金属靶面吸收形成高温温度场，依赖这个温度场，才能形成靶材的熔化、汽化和等离子体的形成；超短脉宽激光烧蚀金属靶面时，由于能量注入时间极短，激光能量是以非线性多光子吸收为主，电子吸收能量后不能及时传递给晶格，因此电子和晶格温度场不一致。同时激光能量在辐照区域内来不及扩散，集中在辐照区域表面的薄层中，快速加热材料薄层内的电子形成极高的温度，引起相爆炸，即材料蒸汽和小颗粒冲出形成冲击波，其后才有离子以极高的速度喷出，在烧蚀靶面内形成超热流体；如图1所示，Karl-HEinz Leitza等人[4]给出了两种烧蚀情况图解说明。由于在金属表面很小的范围内上升到极高的温度，可以将超快超强激光烧蚀用于等离子体点火，因此激光烧蚀技术的研究得到了相当重视。 作文 /zuowen/

　　图1　a)为短秒冲激光烧蚀的过程；
　　b)为超快激光烧蚀的过程，来源自参考文献[4]
　　S. Fahler等人[5]用激光（248nm，30ns）辐照纯铁靶面，他们发现：靶面烧蚀深度和激光的能量密度（<20J/cm2）以及靶面喷溅出铁离子动能和激光的能量密度都呈线性关系；测定的不同激光能量密度下的时间飞行谱满足麦克斯韦-玻尔兹曼分布。S. Amoruso等人[6]用测定了高能激光的二次谐波（532nm，6ns）和三次谐波（355nm，6ns）烧蚀铝金属靶面喷射出来的等离子体中正离子的飞行时间谱，发现实验数据非常符合麦克斯韦-玻尔兹曼分布。J. Maul等人[7]用紫外高能激光烧蚀金属钆（Gd）靶面用于研究烧蚀喷射出的原子的速度分布等问题。他们实验发现在中性原子的低速分布部分是符合麦克斯韦-玻尔兹曼分布的，在高速部分则不符合，他们分析认为实验测定的中性原子的速度分布是由热分布和中性原子激发出来的冲击波分布两者共同造成的，即为两种速度分布的合成才是实验测定的结果。

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　　J. Maul等人同时也发现在激光中等能量密度（<20J/cm2）阶段，离子对产额（Ion yield）和离子最大动能随光能量密度的提高快速增长，这和Fahler等人得出的规律类似；当能量密度较高（>20J/cm2）时，两者随着能量密度提高到达一个平台，基本保持不变，他们认为是随激光能量的注入，等离子体的温度越高，对激光能量的反射也越厉害造成这些情况。高温等离子体对激光的屏蔽，也会使激光脉冲波形发生影响，X. Mao等人[8]通过测量激光的入射和反射脉冲形状，发现激光烧蚀黄铜时，当紫外激光功率密度≥0.3GW/cm2时，激光的脉冲后部被削去，他们认为这种情况是由于喷射出的等离子体对入射激光的屏蔽作用造成的。
　　R. Le Harzic等人[9]用高能密度（≥2J/cm2）和低能密度（<2J/cm2）超快激光分别烧蚀铜和铝，他们发现在铜和铝的表面烧蚀形貌、烧蚀率（Ablation rate，单位：nm/pulse）和激光能量、激光波长和材料之间的关系：在同样波长、能量情况下，铜和铝的表面烧蚀形貌是类似的；能量密度对数和深度烧蚀率成线性关系；波长越长的激光能够造成更大的深度烧蚀率。同年，E.G. Gamaly等人[10]用532nm波长的皮秒激光烧蚀铝、铜、铁和铅等金属，测定能量密度（J/cm2）对数和烧蚀深度（cm/pulse）的关系，发现在空气和真空中，不同的金属烧蚀深度都和能量密度成正比关系，这和R. Le Harzic等人的实验结果相同。 代写论文 http://www.zgazxxw.com
　　对于烧蚀金属的蒸汽运动过程，Jack J. Yoh等人[11]用高速ICCD清晰地拍摄到高能Nd:YAG激光（1.06μm, 5ns,3J/ pulse）烧蚀铜、铝和黄铜靶面时蒸汽爆炸冲击而出，而且单脉冲能量越高，蒸汽爆轰越强，靶点烧蚀的温度越高。图2是他们拍摄的实验过程。烧蚀之后的金属靶面形貌则如火山口，图3为Karl-HEinz Leitz等人[4]展示用扫描电子显微镜拍摄到的几种脉冲激光采用不同脉冲数烧蚀金属后靶面孔洞的形貌，当然，激光烧蚀的脉冲数目越大，则烧蚀的靶面孔洞深度越大。
　　T. Donnelly等人[12]在高真空条件下用超快激光烧蚀镍靶，以分析烧蚀出来的各种烟羽（离子和纳米颗粒）的膨胀动力学过程。他们利用朗缪尔离子探针技术测定离子的瞬态形状和角度分布，得出在不同角度下的等离子体的飞行谱和平均离子能量与角度的函数关系，在角度为0时，谱信号和平均离子能量都是最大的；他们用白光干涉法测量纳米颗粒在透明基底上的沉积厚度来分析靶面喷射物的数量和角度分布。最近， Xin Zhao等人[13]利用荧光技术显示在空气中激光（800nm，100fs，21J/cm2）烧蚀铜靶时的等离子体羽的演化过程，见图3所示。
　　图2　铜、铝和黄铜在高能激光的烧蚀下喷射物质
　　产生的冲击波（来自参考文献[11]）

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　　a)
　　b)
　　c)
　　d)
　　图3　a)-c)为多脉冲烧蚀的金属表面情况：
　　a)为微秒激光烧蚀；b)为纳秒激光烧蚀；c)为皮秒激光烧蚀。取自参考文献[4]；d)图为等离子体羽的荧光显示图，可以见在激光烧蚀铜靶时，等离子体羽喷射过程的演化，参考文献[13]
　　外界环境介质和压强对等离子体和喷射物的影响的研究也是另一个关注点。D. Riabinina等人[14]研究在不同的惰性气体气压对激光烧蚀的影响。他们在纯He环境下，用激光（248nm，17ns）烧蚀锗（Ge），测定等离子体的飞行时间和飞行距离的关系，发现气压对等离子体喷发有显著作用，如图4所示，在气压为0.1Torr时，两者为线性关系，随着气压的升高，飞行距离的变化趋缓，这说明高压的He气体对等离子体喷发有很强的阻碍作用。H. Oguchi等人[15]在水环境下实验研究激光烧蚀时，也发现水对烧蚀产生的喷射物的膨胀也有阻碍作用。
　　图4　不同的He气压对等离子体的飞行距离的影响，
　　取自参考文献[13]
　　目前，国内外对激光烧蚀实验的研究主要集中在烧蚀过程中的温度场瞬态变化、等离子体动力学、靶材蒸汽的喷射动力学、靶面烧蚀形状、环境气体对烧蚀的影响等方面。随着激光品质的越来越高，加载手段的多样化，激光对金属的烧蚀过程的物理条件将推到更极端。

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　　3　激光烧蚀金属的理论模型和模拟
　　在理论上，不少学者对激光和材料的相互作用机制提出不少物理模型，但是这些模型都是侧重于某一方面的解释，难以解释烧蚀过程中的所有机制。
　　激光和金属材料相互作用的温度场模型是烧蚀理论中最为重要的部分，因为激光效应主要靠极高的温度造成。在非超快激光烧蚀时，温度场可用一般的傅里叶热传导模型即可；在面对厚度和激光波长可比的金属薄膜时，将热传导方程改用为非傅里叶热传导模型计算相应的温度场比较精确一些，Duanming Zhang等人[16]用这两种模型计算了超快激光辐照金属尚未熔化的时温度场，比对了两者的差别，在相同条件下，非傅里叶模型计算的温度高于傅里叶模型，比较贴近实验结果。
　　超快超强激光烧蚀时，由于电子和晶格的热响应不一致，因此，温度场的理论要复杂很多。Anisimov[17]最早从理论上提出了双温模型，用于计算超短脉冲激光对材料辐照的温升，该模型考虑了金属电子和晶格在超短脉冲激光作用下不同的温度响应和两者之间的耦合系数对温度的影响。该模型在脉冲激光烧蚀金属靶的温度计算上是最成功的，也是运用最为广泛的。而且该模型在处理微秒、纳秒激光温度场，可以退化为一般的热传导模型。下列联式（1）即为一维Anisimov双温方程，角标e表示为电子，l表示为晶格，T为温度，C为比热容，其中电子热容是其温度的函数，k为热导率，g为电子-晶格耦合系数，R为靶面的反射率，αb为靶面对光的吸收系数，I0为激光的入射强度，为时间的函数。 毕业论文网 http://www.zgazxxw.com

　　Ｃ■（T■）■Ｔ■＝ｋ■（Ｔ■）■Ｔ■－ｇ（Ｔ■－Ｔ■）＋（１－Ｒ）α■Ｉ■（ｔ）ｅｘｐ（－α■ｘ）Ｃ■■Ｔ■＝ｇ（Ｔ■－Ｔ■）（１） 论文网 http://www.zgazxxw.com

　　

　　倪晓昌等人[18]利用双温模型计算了飞秒、皮秒激光烧蚀金属表面温度，发现烧蚀厚度仅达表层厚度（吸收系数倒数）量级。王志军等人[19]用双温模型数值模拟了飞秒激光烧蚀金属镍热影响区，发现热影响区非常小，仅有0.1μm量级，可以利用飞秒激光实现对金属材料的超精密热加工。李泽民等人[20]利用非线性的电子-晶格耦合系数双温模型，计算了飞秒激光辐照200nm的铜膜的温度场和应力场，分析了热电子崩力等因素对热应力的影响。Z. Chen 等人[21]利用双温模型分析了在飞秒激光辐照金属表面的早期时引起的金属表面电子等离子气体辐射情况，他们发现存在和飞秒激光的脉宽相关的一个临界强度，高于这个强度才能在金属表面辐射出电子等离子气体。
　　烧蚀过程中的等离子体和蒸汽的动力学模型对激光有吸收、屏蔽等问题。A. Boardman等人[22]提出了一种材料的激光烧蚀解析模型，这个模型考虑了材料的熔化、光的吸收和等离子体对激光的屏蔽，可以比较准确地预测靶材的熔融深度，但是这种模型无法解决复杂的烧蚀过程。Mao等人[23]提出一个以热蒸发和逆韧致吸收为基础的模型，解释了激光烧蚀金属过程中，质量烧蚀率趋于平缓的现象，他们认为造成质量烧蚀率趋于平缓、并逐渐变小的原因是等离子体屏蔽了激光持续进入烧蚀区域。Amoruso等人[24,25]提出烧蚀蒸汽中激发态原子的光致电离过程对激光等离子体吸收机制的影响，并对此作了理论和实验分析，其后，他还和合作者还提出了一个和实验吻合较好的数值模型用于计算。对于在激光烧蚀过程中的温度变化，可以利用能量平衡方程等方法来进行计算，高昕等人[26]利用该模型计算了三维的激光烧蚀金属表面的温度，并预测了烧蚀层的厚度。 毕业论文网 http://www.zgazxxw.com
　　靶面材料汽化过程中，如果激光强度较低时，可将蒸汽简单地看作平衡状态来处理。当激光强度较强时，汽化气体偏离平衡态麦克斯韦分布，在冲离靶面的过程中，通过分子碰撞才达到平衡，此时靶面上存在蒸汽处于不平衡向平衡状态过渡的薄层称为克努森层。对于克努森层的研究，Anisimov[27]，Knight[28]，Chan[29]等人早期对这个问题都给出了自己的模型，用于解释相关问题。对于烧蚀蒸汽的膨胀过程的研究，Singh[30]建立了一个椭圆模型，解释了脉冲激光真空的烧蚀和相应的等离子体膨胀现象，他用气体动力学方程对烧蚀产物的密度和膨胀速度分布进行计算，上述解释比较接近实际情况，获得了广泛的认可，成为其他模型的基础。
　　F. Vidal等人[31]为了模拟等离子体在空气中膨胀的情况，提出了一维Cartesian Lagrangian流体模型用于解决此类问题，他们假定等离子体处于热力学平衡状态下，模拟的烧蚀深度、烧蚀阈值以及电子密度演化与实验结果非常符合。
　　A. Bogaerts等人[32]假定金属内的电子和离子的能量弛豫时间远小于激光脉宽，也就是认为激光加热时金属内的电子和晶格的温度变化是一样的，建立了一个以单温热传导方程为基础的流体动力学模型，描述纳秒脉冲激光与铜靶的作用，以及烧蚀蒸汽膨胀的动力学过程，得到了烧蚀蒸汽的密度、电离度、温度、和速度的时空演化。 思想汇报 /sixianghuibao/
　　2005年，Z. Chen和A. Bogaerts[33,34,35]在原有模型基础上，完善了该模型，使得该模型考虑了环境气体对烧蚀的影响，可以计算纳秒激光烧蚀过程中的靶面烧蚀温度、靶面烧蚀深度、等离子体的空间分布及其对激光强度的影响、以及由此造成的环境气体的冲击波等诸多物理量，他们的模型取得了很大的成功，数值模拟的结果合理描述了在1atm氦气环境下，烧蚀蒸汽在膨胀初期的动力学演化过程和对环境气体压缩形成的冲击波，以及环境气体电离，激光参数变化等多种因素对烧蚀气体的影响。当然该模型也有其缺陷，比如没有考虑到光子复合，以及只考虑烧蚀气体的初期情况，也就是将烧蚀气体视为平衡态气体。其后，Z . Chen等人[36]利用该模型考察了外界气压在0-10atm情况下的，激光烧蚀的等离子体膨胀动力学过程。可以说Z . Chen等人的模型在模拟纳秒量级激光对金属烧蚀过程是考虑问题是较为全面的模型，适用范围较为广泛。许媛和吴东江等人[37,38]利用Bogaerts和Chen等人的模型，计算了在133.32Pa惰性气体（He）下，脉冲激光对锗的烧蚀等离子体特性、蒸汽的动力学等问题，得到的一些令人感兴趣的结果。
　　2008年，Z. Chen[39]等人修改了单温模型的烧蚀模型，建立了以双温模型为基础的飞秒激光烧蚀模型，用于模拟烧蚀金属初期过程中电子型离子体的形成，可计算电子动能、等离子体压强以及形成等离子体的激光能量密度阈值等物理量。

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　　此外，利用分子动力学也可以模拟激光烧蚀的过程，避免许多计算模型减化所需要的假设条件局限。D. Perez等人[40]就是运用分子动力学方法结合Lennard-Jones势和双温模型来研究飞秒激光烧蚀的基本机理，证实烧蚀过程根据沉积能量的多少可分为三个不同机制：机械粉碎、均匀成核和蒸发机制。Sobieslaw Gacek等人[41]用分子动力学模拟皮秒激光和材料相互作用时喷射物质的冲击波，他们发现在冲击波在初始阶段速度可以达到7马赫，压强可达25MPa.Wenqian Hu等人[42]利用分子动力学方法和蒙特卡洛模拟方法计算了靶对超快激光吸收、热传导、烧蚀深度和冲击波的传播和激光参数的关系，相应结果和实验比较吻合。
　　3　结语
　　激光对金属烧蚀涉及到多种物理机制的耦合，现在实验测定烧蚀过程的烧蚀物质蒸汽和等离子体动力学过程的技术手段越来越多，如前面提高的荧光法、高速CCD，但对于耦合机制的实验测定尚有难度，一般都是通过理论计算获得，这是以后需要深入研究。激光烧蚀发展随着极快极高能量密度各型激光（如软X射线激光）的发展，烧蚀过程中将有质子、中子等亚原子粒子激发出来，相关研究将有更广阔的空间。 代写论文 http://www.zgazxxw.com