黄毅 刘春琼 史凯 谢志辉 吴生虎 尹慧
（1．吉首大学数学与统计学院；
2．吉首大学生态旅游湖南省重点实验室；
3．吉首大学生物资源与环境科学学院，湖南吉首416000）
摘要：该研究采用多重分形消除趋势波动分析法，对成都一次灰霾污染过程中，PM10浓度在灰霾消散前后的多重分形特征进行分析，研究表明灰霾消散前后PM．。浓度均具有多重分形特征。进一步运用相位随机替代法与随机重构法，对导致PM10浓度多重分形特征的动力原因进行分析。结果表明重度灰霾期间，长期记忆机制在PM10演化中均占据了主导控制作用；灰霾消散期间，虽然降水过程使得PM10多重分形特征的动力来源有所变化，但长期持续机制仍是多重分形特征的主要动力来源。尽管从表观上来看，大气降水过程显著降低了大气PM．。浓度，但由于其内在动力机制并未得到本质的破坏，长期记忆机制仍是PM10演化的内在动力机制，从而可能导致未来特定气象条件下出现高浓度PM10污染，形成灰霾，后续监测数据证实了该论断。研究结果对于PM10浓度演化动力特征的研究以及灰霾预测预警机制的建立具有实际的参考意义。
关键词：复杂系统；长期持续性；多重分形消除趋势波动分析法；PM10;多重分形
由于灰霾在我国大范围、高频率、持续性的出现，已经成为重要的环境问题，引起了科学界广泛的重视。大气中高浓度的可吸人颗粒物(PM10)是形成严重灰霾的重要原因。研究灰霾过程中PM10复杂的时空演化规律，并分析其演化动力特征，有助于加深人们对灰霾成因的认识，并为灰霾预测预警提供科学的理论依据。
近年来，对PM10的研究主要集中在化学源解析、季节变化规律以及相关影响因子等方面，而对PM10时空演化过程中所表现的动力特征及机制等方面研究较少。这主要是由于PM10演化是一个单元数目庞大的复杂过程，且单元彼此之间存在强烈的反馈与调节的非线性作用，在时间序列上表现出非平稳的特征，而传统的数理统计方法，无法消除非平稳时间序列内在的自相关性，也不能识别外在趋势所导致的伪相关现象，因此不能有效揭示PM10浓度时空演化所表现出的非线性特征。实际上，PM10浓度变化是开放、耗散的系统演化过程，是在单元反馈与调节作用下的复杂现象，其形成与演化既受微观物理化学等机制的作用，同时也表现出宏观、整体性的系统动力学特征。因此，基于复杂性科学的理论和方法，能够从宏观、整体上表征PM10浓度时间演化的动力特征。
目前，基于复杂性科学的非线性方法，从宏观、整体上认识复杂系统动态演化的过程，已成为大气环境基础研究的一个热点。多重分形理论作为复杂系统科学中非线性方法的一种，是由多个标度指数的奇异测度所组成的集合。它刻画的是分形测度在支集上的分布情况，借用谱函数来描述分形不同层次的特征，研究系统演化和时间尺度的关系。它打破原有时间序列研究的线性模式，以全新的视角探索非线性问题，以更为细致、准确、全面的方法描述时间序列的波动特征，定量描述时间序列演化过程的长期记忆性或长程相关性，在表征系统内在的动力机制方面卓有成效。国内相关学者应用多重分形理论，对PM10浓度进行分析，表明PM10浓度具有多重分形特征，但是并没有对灰霾过程中的PM10浓度进行分析，也没有对PM10多重分形特征的动力来源进行探究。本文以成都市一次重度灰霾污染为例，应用多重分形消除趋势波动分析( MF-DFA)方法研究PM10在灰霾消散前后的多重分形特征，并探讨其多重分形特征的动力来源，试图用多重分形参数表示PM10演化系统的动力特征，以期为研究灰霾发生及演化机制提供参考，同时也为城市灰霾防治与预警提供科学依据。
1数据来源与处理
本文以成都市2013年1月28日_2月16日，PM10小时平均浓度为研究对象，数据源来自中国环境监测总站重点城市空气质量实时发布平台。成都市共设8个监测站点，由于仪器校准、设备维修、停电等非人为因素导致部分站点数据缺失严重，因此本研究选取其中6个数据较完全的站点（草堂寺、金牛坝、梁家巷、三瓦窑、沙河铺、十里店），数据缺失率均不超过2%，且在时间序列上分布相对均匀。对缺失数据，采取前后数据算术平均值的方法补上，数据见图1。
由图1可知，PM10浓度时间序列具有明显的非线性、非周期性、非平稳性特征，呈现无规律的波动。2013年1月28日-2月16日内，6个站点数据存在大幅波动，因此我们将数据分为代表性的2段：(1)重度灰霾期间（1月28日-2月6日），该时段内天气以静小风为主，无降水过程，天气整体上趋于静稳状态，此时6个站点PM10平均浓度高达0.259 mg/m3。(2)灰霾消散期间（2月7日-16日），该时段内出现短时段降水和大风天气，PM10浓度下降，平均浓度为0.839mg/ m3，两时段PM10序列基本统计参量如表1。
由表1可知，重度灰霾期间与灰霾消散期间，PM10的平均浓度具有显著性差异，从峰度和偏度上看，各站点PM10浓度都不服从正态分布，灰霾消散期间具有明显的尖峰胖尾分布。同时不同站点PM10浓度所呈现出的差异，反映出PM10浓度在空间上的变异性。
2研究方法
2002年Kantelhardt对Peng等提出的DFA方法进行改进，得到多重分形消除趋势波动分析( MF-DFA)方法，该方法不仅能够避免对相关性的误判，而且还能发现非平稳时间序列中的长程相关性，是检验非平稳时间序列是否具有多重分形特征的有效方法。
假设时间序列为P(i)，i=1，2，…，Ⅳ，Ⅳ表示时间序列的长度，MF-DFA计算方法如下：
(3)通过拟合每一个子区间A(A=l．2，3，…，2N7)的m阶多项式趋势函数值，计算2Ns个消除子区间局部趋势序列的平方均值：
(4)求出q阶波动函数：
(5)确定波动函数的标度指数，对于每一个确定的q值，存在幂律关系：
对每一个s，都可求出对应的Fq(s)，做出InFq(s)与Ins的函数关系图，其斜率即为q阶Hurst指数h(q)。当h(q)随着q的变化始终为常数时，即时间序列每一段消除趋势后的q阶波动相同，序列是单一分形，当h(q)为q的函数时，说明时间序列的局部结构并非一直均匀，序列为多重分形。
( 6)MF-DFA方法计算得到的h(q)与经典多重分形指标数-Renyi指数c(q)相关：
(7)结合Lengendre变换，得到多重分形谱的参数：
一般而言，a-f(a)曲线呈现上凸抛物线形状，曲线的形状蕴含了数据分布特征的重要信息。奇异指数a表示的是系统中一个子集合的奇异程度，而系统奇异指数的宽度Ad则表示最大奇异指数与最小奇异指数之差，它可以用来刻画系统多重分形的强弱程度，Aa越大说明系统的多重分形越显著。
3结果与讨论
3.1 PM10演化的多重分形特征
首先对重度灰霾期间与灰霾消散期间PM10是否具有多重分形特征进行识别。应用MF-DFA方法，分别就重度灰霾期间与灰霾消散期间，对草堂寺、金牛坝、梁家巷、三瓦窑、沙河铺、十里店6个站点PM10浓度进行计算，如图2所示。
图2中子图以金牛坝为例，绘出a-f(a)谱图，由曲线图可知，金牛坝站点PM10浓度在重度灰霾期间与灰霾消散期间，a-f(a)曲线呈现上凸的形式，并且a-f(a)分形谱开口较大，重度灰霾期间Aa=0.909 3，灰霾消散期间Aa=0.874，不同时期内PM10演化所表现的多重分形特征强度均显著大于零，PM10浓度具有明显的多重分形特征。Aa表示最大奇异指数与最小奇异指数之差，它刻画系统多重分形的强弱程度，Aa值相近，这意味着灰霾消散前后PM10多重分形特征强度变化不大。
进一步研究了PM10浓度演化的多重分形强度Aa值在空间上的分布。如图2所示，与金牛坝站点相似，其余5个站点的a-f(a)谱图，在重度灰霾期间与灰霾消散期间，PM10浓度演化过程都表现多重分形特征。对于每个站点来说，在重度灰霾消散前后时段，PM10浓度的多重分形强度Aa值相近，这表明在各空间站点，PM10浓度演化过程中所表现出的多重分形特征强度，并没有随PM10浓度的急剧下降而发生剧烈变化。在表2中，对重度灰霾期间与灰霾消散期间，6个站点PM10多重分形强度大小及其统计学参量进行了对比分析。从表2中可看出，6个站点同一时期的多重分形强度Aa值上下波动很小，重度灰霾期间，6个站点的PM10多重分形强度呈现左偏特征，而在灰霾消散期间，强度大小呈现右偏特征。为了检验Aa的空间分布，我们采用小样本量Shapiro -Wilk检验方法进行检验，结果发现：重度灰霾期间p-value为0.718 6，灰霾消散期间p-value为0.5455，均大于0.05，在95%置信度上，重度灰霾期间与灰霾消散期间6站点多重分形强度在空间上均服从正态分布。
3.2 多重分形特征的来源分析
为了加深了解灰霾过程中PM10复杂的时空演化规律，我们进一步对PM10多重分形特征的动力来源进行探究。研究表明，时间序列中的多重分形行为存在2种原因，一是时间序列的小幅波动及大幅波动在不同的时间尺度中的持续影响，即长期持续性；二是时间序列极端值的尖峰胖尾概率分布特性。可以根据以下2种方法分别鉴定这2种动力机制的来源。
(1)通过相位随机替换方法，构造替换序列，由于该序列完全消除了原始序列中的非线性特征，仅保留原始序列中的线性成分，因此替换序列能有效检验极值尖峰胖尾分布对多重分形的贡献大小，即如果替换序列的多重分形强度相比原始序列降低了，说明尖峰胖尾分布对多重分形有影响，是产生多重分形的原因之一，否则尖峰胖尾对多重分形没有影响。(2)通过随机重构方法，构造随机序列，由于该序列去除了原始序列内在的时间相关性，仅保留原始序列的非线性成分，因此随机序列能有效检验长期持续性对多重分形特征的作用大小，即如果随机序列的多重分形强度相比原始序列降低了，说明长期持续性对多重分形有影响，是产生多重分形的原因之一，否则长期持续性对多重分形没有影响。
因此，对金牛坝等6个站点PM10浓度的原始序列，运用相位随机替代法与随机重构法对其进行重构，分别得到替换序列和随机序列，再用MF-DFA方法计算各自的多重分形谱图。为了提高结果的精确度，上述过程重复100次，取a与(a)的均值，并绘出a-f(a)谱图，每个站点重度灰霾期间PM，。浓度多重分形特征来源分析如图3，灰霾消散期间PM10浓度多重分形特征来源分析如图4。
由图3可见，重度灰霾期间，6个站点替换序列所对应的多重分形谱与原始序列相比，a-f(a)曲线变化不大；而随机序列所对应的多重分形谱与原始序列相比，a-f(a)曲线变化很大。这表明，在重度灰霾期间，长期持续性对PM10浓度的多重分形特征有影响。换而言之，在一定的尺度范围上，PM10浓度小幅波动或大幅波动在不同时间尺度内的长期持续性影响，是造成此次成都灰霾的主要动力来源，而极值的尖峰胖尾效应并不大。
由图4可知，灰霾消散期间，6个站点替换序列所对应的多重分形谱与原始序列相比，a-f(a)曲线发生了变化；同时随机序列所对应的多重分形谱与原始序列相比，a-f(a)曲线也有变化，且变化更大。这表明，灰霾消散期间，PM10浓度多重分形特征来源不仅受长期持续性的影响，也受尖峰胖尾的影响，二者共同作用使之呈现多重分形特征，但其中长期持续性对PM10浓度的多重分形特征起主导控制作用。
长期持续性机制表明，在一定时间尺度内，PM10演化具有后效性，但又与马尔柯夫过程的后效性相比，有所不同。即PM10浓度的衰减并不是随时间表现出指数式的衰减，而是以幂律形式随时间缓慢衰减，这意味着过去一段时间排放的污染物将持续地影响到现在以至未来的PM10浓度演化趋势。由上述研究可知，不论是重度灰霾期间，还是灰霾消散期间，PM10演化过程中的多重分形特征主要动力因素均来自长期持续机制。从复杂理论来讲，长期持续性机制反映了PM10污染演化的内在动力因素，即成都市大气系统中，PM10未来浓度的变化趋势对过去较长时间尺度内PM10的浓度波动具有高度敏感性与依赖性。
成都市此次灰霾过程中，重度灰霾期间，天气以静小风为主，无降水大风，整体上趋于静稳状态，不利于PM10的消散，大气PM10浓度主要在长期持续机制的作用控制下演化。因此，成都市污染源排放的污染物，以幂律自相关的形式影响未来一定时间尺度内PM10浓度的变化，PM10浓度持续上升，形成灰霾，并在PM10长期持续性的动力机制作用下，灰霾污染持续时间长。2月7日凌晨，受西北冷空气影响，成都市静稳天气受到破坏，其中，2月8日成都市出现短时段中雨，降雨量在6 mm左右，并伴有4级和风，最大风速7.2m/s，这使得PM10颗粒污染物平流输送、沉降能力加强，从图1中可看出PM10浓度下降，但局部还有向上波动趋势；11日再度出现降水大风天气，进一步降低大气中PM10浓度，灰霾消散。灰霾消散期间，PM10浓度多重分形强度相比与重度灰霾期间，没有大的变化，PM10系统演化过程中，所表现的多重分形特征并没有随PM10浓度的下降而发生变化，且长期持续机制仍对多重分形特征起主导控制作用。尽管降水过程使得PM10平均浓度显著下降，同时导致PM10的尖峰胖尾分布发生了变化，间接影响了多重分形特征的动力来源。但对于成都市PM10演化系统而言，长期持续机制仍是PM10浓度多重分形特征的主要动力来源，这意味着，在类似重度灰霾期间的天气情况下，一定时间尺度内，低浓度的PM10在长期持续机制的作用下，会再次演化到高浓度，甚至再次出现较严重的灰霾污染，而这一点在未来PM10浓度的演化过程中得到证实。在2月26日-3月16日成都市期间无降水大风天气．m现了与本研究中严重灰霾期间相类似的静稳天气，大气PM10在长期持续机制的作用下，迅速演化到高浓度，成都市再次出现长时段大面积的灰霾污染。严重灰霾的再次发生，印证了成都市PM10浓度的演化具有长期持续机制。
4结论
本文采用多重分形消除趋势波动分析法( MF-DFA)，对成都市灰霾过程中的PM10浓度序列进行分析，所得结果如下：
(1)重度灰霾期间与灰霾消散期间的PM10浓度演化过程均表现出非线性、复杂性的多重分形特征。
(2)重度灰霾期间与灰霾消散期间，同一站点不同时段，PM10浓度演化所表现的多重分形强度相差不大；同时段各站点的多重分形强度，在空间分布上均服从正态分布，这表明PM10污染特征在空间演化上具有正态分布规律。
(3)重度灰霾期间与灰霾消散期间，PM10多重分形特征的动力来源不同。重度灰霾期间PM10多重分形特征主要来自长期持续机制，尖峰胖尾效应不明显。而灰霾消散期间，虽然降水过程使得PM10多重分形特征的动力来源发生变化，尖峰胖尾起到一定作用，但降水过程并没有从根本上破坏PM10浓度演化的动力系统，长期持续机制仍是多重分形特征的主要动力来源。因此一次降水过程尽管显著降低了大气PM10污染浓度，但从本质上来看，由于污染演化的内在动力机制没有得到破坏，因而成都市PM10污染状况没有得到本质上的改善，未来存在PM10高污染的风险。
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